Formado no Rosário Central, o avançado foi contratado pelo Benfica em julho de 2007 e estreou-se a 29 de agosto, com 19 anos, na vitória sobre o FC Copenhaga (1-0), na 2.ª mão da 3.ª pré-eliminatória de acesso à Liga dos Campeões. Nos três anos que passou na Luz, Di María conquistou um Campeonato Nacional (2009/10) e duas Taças da Liga (2008/09 e 2009/10) antes de ser transferido para o Real Madrid.
Além do conjunto da capital espanhola, o internacional argentino representou, ainda, Manchester United, PSG e Juventus num percurso ao mais alto nível no futebol europeu. Refira-se que, nas passagens por Espanha e França, Di María arrebatou 23 troféus de clubes.
A primeira internacionalização do avançado pela Argentina ocorreu a 6 de setembro de 2008, quando dava os primeiros passos no Benfica. Com a camisola da seleção principal alviceleste, Di María conquistou uma Copa América (2021), uma Finalíssima (2022) e um Campeonato do Mundo (2022). Pelas seleções jovens da Argentina, o avançado venceu um Mundial Sub-20 (2007) e uma medalha de ouro nos Jogos Olímpicos de Pequim (2008).